2012年12月21日,台湾地区“行政院”卫生署发布署授食字第 1011903982号公告,订定发布“食品中海洋生物毒素的检验方法-麻痹性贝毒的检验(二)”,自即日生效。如下:
食品中海洋生物毒素的检验方法-麻痹性贝毒的检验(二)
1. 适用范围:本检验方法适用于贝类中巨蚌毒素(saxitoxin)等6品项麻痹性贝毒(见附表)的检验。
2. 检验方法:检体经萃取后,以液相层析串联质谱仪(liquid chromatograph/tandem mass spectrometer, LC/MS/MS)分析的方法。
2.1. 装置:
2.1.1 . 液相层析串联质谱仪:
2.1.1.1. 离子源:电洒离子化正离子(positive ion electrospray ionization, ESI+)。
2.1.1.2. 层析管:TSK-Gel Amide-80,5 μm,内径 2.0 mm × 25 cm ,或同级品。
2.1.2 . 均质机(Homogenizer)。
2.1.3 . 旋涡混合器(Vortex mixer)。
2.1.4 . 离心机(Centrifuge):可达3000 × g以上者。
2.1.5 . 振荡器(Shaker)。
2.2. 试药:甲酸铵、甲酸及盐酸均采用试药特级;乙腈采用液相层析级;去离子水(比电阻于 25℃ 可达18 MΩ/cm以上);巨蚌毒素等6品项麻痹性贝毒对照用标准品。
2.3. 器具及材料:
2.3.1 . 离心管:50 mL,PP材质。
2.3.2 . 容量瓶:10 mL、20 mL、200 mL及1000 mL。
2.3.3 . 滤膜:孔径0.22 μm,Nylon材质。
2.3.4 . 塑料针筒:1 mL。
2.4. 试剂的调制:
2.4.1 . 0.003N盐酸溶液
取盐酸50 μL,缓缓加入去离子水 100 m L中,再加去离子水使成200 mL。
2.4.2 . 含0.1%甲酸的80%乙腈溶液
取甲酸1 mL及乙腈800 mL,加去离子水使成1000 mL。
2.4.3 . 95%乙腈溶液
取乙腈950 mL,加去离子水使成1000 mL。
2.5. 移动相溶液的调制:
2.5.1 . 移动相溶液A
取甲酸铵 0.189 g 及甲酸0.166 mL,以去离子水溶解使成1000 mL,经滤膜过滤,取滤液供作移动相溶液A。
2.5.2 . 移动相溶液B
取甲酸铵 0.189 g 及甲酸0.166 mL,以95%乙腈溶液溶解使成1000 mL,经滤膜过滤,取滤液供作移动相溶液B。
2.6. 标准溶液的配制:
精确量取适量巨蚌毒素等6品项麻痹性贝毒对照用标准品,以0.003N盐酸溶液稀释至5 μg/mL,作为混合标准原液,于 4℃ 贮存。临用时分别取适量混合标准原液混合,以含0.1%甲酸的80%乙腈溶液稀释至10~1000 ng/mL,供作标准溶液。
2.7. 检液的调制:
将检体细切均质后,取约 5 g ,精确称定,置于离心管中,加入含0.1%甲酸的80%乙腈溶液10 mL,旋涡混合1分钟后,振荡10分钟,以3000 × g离心15分钟,取上清液,以含0.1%甲酸的80%乙腈溶液定容至20 mL,经滤膜过滤,取滤液供作检液。
2.8. 基质匹配检量线的制作:
取空白检体,依2.7.节调制空白检液。分别取5 μg/mL混合标准原液2~200 μL,以氮气吹干后,加入空白检液1 mL,混合均匀,依下列条件进行液相层析串联质谱分析。就各麻痹性贝毒的定量离子波锋面积,与对应的各麻痹性贝毒浓度,制作成10~1000 ng/mL基质匹配检量线。
液相层析串联质谱分析测定条件(注):
层析管:TSK-Gel Amide-80,5 μm,内径 2.0 mm × 25 cm 。
层析管温度: 26℃ 。
移动相溶液:A液与B液以下列条件进行梯度分析
时间(min) |
A(%) |
B(%) |
0.0 →20.0 |
20 →40 |
80 →60 |
20.0 →30.0 |
40 →40 |
60 →60 |
30.0 →35.0 |
40 →20 |
60 →80 |
35.0 →45.0 |
20 →20 |
80 →80 |
移动相流速:0.2 mL/min。
注入量:20 μL。
雾化电压(Spray voltage):4.0 kV。
毛细管温度(Capillary temperature): 300℃ 。
蒸发温度(Vaporizer temperature): 250℃ 。
鞘气体压力(Sheath gas pressure):40 psi。
辅助气压力(Aux gas pressure):30 arb。
侦测模式:多重反应侦测(multiple reaction monitoring, MRM)。侦测离子与碰撞能量(collision energy)如附表。
注︰上述测定条件分析不适时,可依所使用的仪器,设定适合的测定条件。
2.9. 鉴别试验及含量测定:
精确量取检液及标准溶液各20 μL,分别注入液相层析串联质谱仪中,依2.8.节进行分析,就检液与标准溶液所得波峰的滞留时间及多重反应侦测相对离子强度(注)鉴别,并依下列计算式求出检体中各麻痹性贝毒的含量(ppb):
检体中各麻痹性贝毒的含量(ppb)=
C:由基质匹配检量线求得检液中各麻痹性贝毒的浓度(ng/mL)
V:检体最后定容的体积(mL)
M:取样分析检体的重量(g)
注︰相对离子强度由定性离子对与定量离子对的波峰面积相除而得(≦100%),容许范围如下:
相对离子强度(%) |
容许范围(%) |
> 50 |
± 20 |
> 20~50 |
± 25 |
> 10~20 ≦ 10 |
± 30 ± 50 |
附注:1.本检验方法的定量极限如附表。
2.食品中有影响检验结果的物质时,应自行探讨。
附表
巨蚌毒素等6品项麻痹性贝毒的多重反应侦测模式参数及定量极限
分析物 |
离子对 |
碰撞能量 (eV) |
定量极限 |
|
中文名 |
英文名(缩写) |
前驱离子(m/z)>产物离子(m/z) |
||
巨蚌毒素 |
saxitoxin (STX) |
300>204* 300>282 |
25 19 |
100 |
新巨蚌毒素 |
neosaxitoxin (NEO) |
316>298* 316>220 |
16 24 |
100 |
膝沟毒素1 |
gonyautoxin 1 (GTX 1) |
412>332* 412>314 412>110 |
17 26 47 |
100 |
膝沟毒素2 |
gonyautoxin 2 (GTX 2) |
396>316* 396>298 396>220 |
14 24 34 |
100 |
膝沟毒素3 |
gonyautoxin 3 (GTX 3) |
396>298* 396>316 396>220 |
24 14 34 |
50 |
膝沟毒素4 |
gonyautoxin 4 (GTX 4) |
412>314* 412>332 412>110 |
26 17 47 |
50 |
*定量离子对